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Ⅳ型車載儲氫氣瓶關(guān)鍵技術(shù)研究進展

2022-12-07 來源:燃料電池小課堂 瀏覽數(shù):633

氫燃料電池汽車(FCV)以其零排放的特點成為未來汽車的發(fā)展趨勢,用于存儲高壓氫氣的儲氫氣瓶是燃料電池汽車必不可少的關(guān)鍵零部件之一。氫能俱樂部整理歸納了Ⅳ型儲氫氣瓶研發(fā)所面臨的關(guān)鍵技術(shù)難點,包括內(nèi)膽原材料選型及成型工藝、密封結(jié)構(gòu)設計、樹脂改性研制、輕量化設計與纖維纏繞,并在此基礎(chǔ)上分別介紹了國內(nèi)外的研究現(xiàn)狀。

 氫燃料電池汽車(FCV)以其零排放的特點成為未來汽車的發(fā)展趨勢,用于存儲高壓氫氣的儲氫氣瓶是燃料電池汽車必不可少的關(guān)鍵零部件之一。氫能俱樂部整理歸納了Ⅳ型儲氫氣瓶研發(fā)所面臨的關(guān)鍵技術(shù)難點,包括內(nèi)膽原材料選型及成型工藝、密封結(jié)構(gòu)設計、樹脂改性研制、輕量化設計與纖維纏繞,并在此基礎(chǔ)上分別介紹了國內(nèi)外的研究現(xiàn)狀。
儲氫是連接制氫和用氫的橋梁,在氫能發(fā)展中發(fā)揮著不可替代的作用。迄今為止,幾乎所有的儲氫設備和輸氫設備都承受氫氣壓力,屬于特種設備中的承壓設備,其中氣瓶屬于較常見的一種。伴隨氫燃料電池和電動汽車的迅速發(fā)展與產(chǎn)業(yè)化,Ⅳ型儲氫氣瓶因其質(zhì)量輕、耐疲勞等特點正成為全世界的研究熱點,日本、韓國、美國與挪威等國的Ⅳ型儲氫氣瓶均已量產(chǎn),其余國家也有相關(guān)計劃加大Ⅳ型氣瓶的研究力度。
·法國ANR研究機構(gòu)資助的 OSIRHYS Ⅳ項目目的就在于突破Ⅳ型氣瓶的技術(shù)瓶頸,并從模擬、設計、試制等方面解決了 70MPa Ⅳ型氣瓶的技術(shù)難點;
·英國UK TSB資助了該國的 HOST項目,該項目計劃投資 100 萬英鎊研究熱塑性內(nèi)膽的復合材料氣瓶;
·美國能源部(DOE)早在 2002 年就已經(jīng)開始規(guī)劃氫氣存儲的研究,經(jīng)過 10 多年的發(fā)展,DOE 的研究報告已經(jīng)涵蓋了氫氣制取、儲運、使用等多個方面。
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法國彼歐四型氫瓶
2019 年,中國開展了“可再生能源的技術(shù)研究”項目,針對我國碳纖維纏繞氣瓶儲氫密度偏低、瓶口組合閥主要依賴進口的問題,開展高密度車載儲氫技術(shù)的研究。其中明確要求氫氣存儲壓力為 70 MPa,儲氫密度大于 5% ,并建立相應的國家/行業(yè)標準。據(jù)氫能俱樂部了解,在2020 年 7 月,中國技術(shù)監(jiān)督情報協(xié)會氣瓶安全標準化與信息工作委員會組織多家單位起草了團體標準《車用壓縮氫氣塑料內(nèi)膽碳纖維全纏繞氣瓶( 征求意見稿) 》,并向全社會公開征求意見。
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中材成都-鋁內(nèi)膽碳纖維全纏繞三型瓶
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佛吉亞(Faurecia)儲氫瓶
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日本JFE Type4儲氫瓶原型
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韓國ILJIN Composite 超輕復合氫氣罐
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挪威海克斯康(Hexagon)70MPa儲氫瓶
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德國NPROXX-4型儲氫罐
當前,中國的氫能產(chǎn)業(yè)正處在一個蓬勃發(fā)展的上升期,許多技術(shù)問題有待解決,尤其是Ⅳ型儲氫氣瓶研制與生產(chǎn)過程中關(guān)鍵技術(shù)問題。
一、車載儲氫氣瓶的發(fā)展趨勢
目前,車載高壓氣態(tài)儲氫氣瓶主要包括鋁內(nèi)膽纖維纏繞瓶( Ⅲ型) 和塑料內(nèi)膽纖維纏繞瓶( Ⅳ 型) ,車載氣瓶具有體積、重量受限、充裝有特殊要求、使用壽命長和使用環(huán)境多變等特點。因此,輕量化、高壓力、高儲氫質(zhì)量比和長壽命是車載儲氫氣瓶的特點。
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三型儲氫瓶剖面(70M pa壓力)
輕量化
車載氣瓶的質(zhì)量影響氫燃料電池汽車的行駛里程,儲氫系統(tǒng)的輕量化既是成本的體現(xiàn),也是高壓儲氫商業(yè)化道路上不可逾越的技術(shù)瓶頸。Ⅳ型儲氫氣瓶因其內(nèi)膽為塑料,質(zhì)量相對較小,具有輕量化的潛力,比較適合乘用車使用,目前豐田公司的燃料電池汽車 Miria 已經(jīng)采用了Ⅳ型氣瓶的技術(shù)。
高壓力
我國的儲氫氣瓶多為金屬內(nèi)膽為主(Ⅲ型瓶) ,工作壓力大多為 35 MPa。為了能夠裝載更多的氫氣,提高壓力是較重要且方便的途徑,據(jù)氫能俱樂部了解,目前國際上已經(jīng)有 70 MPa 儲氫氣瓶量產(chǎn),但是隨著壓力的增加,氣瓶的制造難度和危險性也同樣增加,提升壓力也是有限的。
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 沈陽斯林達70MPa IV型儲氫瓶
高儲氫密度
車載儲氫氣瓶大多為Ⅲ型、Ⅳ型。我國的儲氫氣瓶多Ⅲ型瓶,其儲氫密度一般在 5% 左右,進一步提升存在困難。而塑料內(nèi)膽的全復合材料氣瓶( Ⅳ型瓶) ,采用高分子材料做內(nèi)膽,碳纖維復合材料纏繞作為承力層,儲氫質(zhì)量比可達 6% 以上,最高能達到 7% ,進而成本可以進一步降低。
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儲氫瓶剖面結(jié)構(gòu)
長壽命
普通乘用車壽命一般是 15 年,在此期間,Ⅲ型氣瓶會被定期檢測,以保證安全性。Ⅳ型氣瓶由于內(nèi)膽為塑料,不易疲勞失效,因此與Ⅲ型儲氫瓶相比,疲勞壽命較長。
二、Ⅳ型瓶的關(guān)鍵技術(shù)與研究進展
Ⅳ型碳纖維全纏繞儲氫氣瓶的內(nèi)膽主要起到密封氫氣的作用,復合材料層主要起到承載壓力的作用。
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Ⅳ型瓶的結(jié)構(gòu)
復合材料層一般分為兩層,內(nèi)層為碳纖維纏繞層,一般是由碳纖維和環(huán)氧樹脂構(gòu)成; 外層為玻璃纖維保護層,一般是由玻璃纖維和環(huán)氧樹脂構(gòu)成。兩層均是由纏繞工藝制作而成,通過對環(huán)氧樹脂加熱固化,以保證氣瓶強度。由于內(nèi)膽的差異,Ⅳ型瓶便有了不同于Ⅲ型儲氫氣瓶的關(guān)鍵技術(shù)難點。
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內(nèi)膽原材料及成型工藝
內(nèi)膽是儲氫氣瓶的核心部件,起到阻隔氫氣的作用,其主要存在以下幾個關(guān)鍵技術(shù)點:
① 耐氫氣滲透性和耐熱性
氫原子是化學元素周期表中最小的原子,氫氣的分子極易透過塑料內(nèi)膽的殼體材料,因此考慮原材料的氫氣阻隔性能是選材中必不可少的環(huán)節(jié)。此外,氫氣在經(jīng)過閥門的節(jié)流作用后,氣體溫度會升高,隨后氣體被壓縮到氣瓶工作壓力,溫度同樣升高,最高溫度達到 85 ℃,內(nèi)膽原材料需具備合適的氫氣滲透性和耐熱性能。
Ⅳ型儲氫氣瓶內(nèi)膽因為滲透性存在兩個問題,一是塑料內(nèi)膽失穩(wěn),向內(nèi)塌陷,; 二是塑料內(nèi)膽材料內(nèi)部發(fā)生屈服現(xiàn)象,甚至起泡開裂。
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儲氫氣瓶內(nèi)膽塌陷 CT 照片
目前國內(nèi)外技術(shù)人員從兩個方面進行研究,國內(nèi)外研究機構(gòu)和企業(yè)工程師提出了很多的解決方案,其中,荷蘭的 DSM 公司、日本的 UBE 公司對 PA6 材料滲透性能進行了原材料級別的改性處理,并提升了尼龍的軟化溫度至 180 ℃左右,且已經(jīng)投入使用,均能滿足使用要求。
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Ⅲ型/Ⅳ型高壓儲氫瓶及高壓儲氫瓶閥
塑料內(nèi)膽的表面處理是杜絕滲透引起的界面分層缺陷的主要手段,通過物理或者化學的方法改變塑料的表面張力和表面能。其中以火焰處理運用較普遍,火焰處理是指利用高溫氣體火焰對材料表面進行改性。火焰由氧化劑( 氧 氣) 和燃料( 天然氣) 的混合物提供,由于火焰中含有大量激發(fā)態(tài)的 = O,-OH和-NO等基團,在高溫下可以與材料表面聚合物發(fā)生化學反應,產(chǎn)生羥基、羰基和羧基等極性基團,并使材料表面粗糙化,進而提升附著能力。
② 良好的低溫力學性能
為了避免加注溫度過高對內(nèi)膽原材料造成損傷,通常將氣源進行冷卻,一般冷卻至-40 ℃,當?shù)蜏貧錃獬淙霘馄績?nèi)部,內(nèi)膽在低溫下將會變硬而脆,易破裂,內(nèi)膽原材料的低溫力學性能顯得尤為重要。
國內(nèi)外學者對尼龍改性做過大量研究,主要的改性技術(shù)路線分為共混改性、填充增強改性、共聚改性和納米復合改性,其中共混改性常被用于尼龍低溫改性。
③ 良好的工藝性
針對塑料內(nèi)膽成型技術(shù),并沒有統(tǒng)一的成型方式,其中主流的塑料成型技術(shù)均有應用的報道,包括注塑成型、滾塑成型、吹塑成型等。目前豐田、現(xiàn)代等燃料電池汽車所采用的Ⅳ型儲氫氣瓶內(nèi)膽成型工藝均為注塑工藝。
各種內(nèi)膽成型工藝優(yōu)缺點對比
注塑工藝是成本較低,運用也較為廣泛的內(nèi)膽成型方式,由于注塑工藝不能成型中空部件,所以注塑工藝必須配合后續(xù)的焊接工序,才能成型內(nèi)膽。
豐田的Ⅳ型 70 MPa 儲氫氣瓶內(nèi)膽采用了激光焊接技術(shù),內(nèi)膽由兩種顏色的半圓柱體( 包含封頭) 焊接而成,顏色較深的為吸光層,較淺的為透光層,激光在兩者的交界處產(chǎn)生熱量,將材料融化,使之連接在一起。
豐田儲氫氣瓶內(nèi)膽激光焊接工藝
現(xiàn)代汽車等儲氫氣瓶均采用了注塑焊接的方式。熱板焊接和摩擦焊接方式在內(nèi)膽焊接方面均有運用,但是相關(guān)的報道較少。鑒于注塑焊接方式帶來的焊接良品率低的問題,國外主要氣瓶生產(chǎn)廠商正在研究非注塑工藝的內(nèi)膽成型方式。
密封結(jié)構(gòu)
Ⅲ型儲氫氣瓶全部由金屬內(nèi)膽上的密封面與瓶閥密封,與Ⅲ型儲氫氣瓶密封結(jié)構(gòu)設計不同的是,Ⅳ型儲氫氣瓶則需要考慮金屬與塑料之間的密封。密封結(jié)構(gòu)不僅需要耐高低溫、耐高壓力,而且在跌落試驗中不能失效,這是密封結(jié)構(gòu)設計的難點。因此,Ⅳ型儲氫氣瓶的密封結(jié)構(gòu)設計關(guān)鍵點就是金屬與塑料之間的密封以及密封的耐久性。
關(guān)于金屬與塑料之間的密封,已經(jīng)有很多的形式和分類,從密封圈的受力位置上區(qū)分,大致可以分為環(huán)向密封和軸向密封兩種,豐田儲氫氣瓶采用了環(huán)向密封的型式,此結(jié)構(gòu)具備自緊的功能,即內(nèi)壓力越大,密封圈被壓的越實,從而保證密封的可靠性。
從密封機理上區(qū)分,可分為“三明治”結(jié)構(gòu)和非“三明治”結(jié)構(gòu)。目前,全世界關(guān)于塑料內(nèi)膽密封結(jié)構(gòu)的專利數(shù)量高達 200 多個,其核心技術(shù)是密封件布置。同樣以豐田Ⅳ型儲氫氣瓶為例,密封圈和塑料密封面被兩個金屬夾在中間,形成了“三明治”結(jié)構(gòu),有效地保證了密封的耐久性。
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豐田密封結(jié)構(gòu)
此外,密封結(jié)構(gòu)設計還應該考慮密封圈材料、密封部位尺寸配合和密封部位受力變形等。豐田儲氫氣瓶環(huán)向密封部位避開了主要受力區(qū)域,使得端頭在充放氣過程中對材料疲勞影響最小。
樹脂改性
樹脂是復合材料不可缺少的一部分,樹脂的選用與研制需要考慮儲氫氣瓶使用工況以及生產(chǎn)工藝。對于Ⅳ型儲氫氣瓶而言,樹脂體系的研制與改性存在以下幾個關(guān)鍵技術(shù)難點。
① 需要良好的力學性能
樹脂在復合材料中的作用是固定纖維,并通過樹脂與纖維之間的界面?zhèn)鬟f載荷,使得纖維強度發(fā)揮至最大化。需要樹脂具備較高的韌性和強度,但是兩者是矛盾的,相互間的平衡是樹脂改性關(guān)鍵技術(shù)難點。
② 需要良好的熱穩(wěn)定性
對于Ⅳ型儲氫氣瓶,需要使得固化溫度低于塑料內(nèi)膽軟化溫度,而保護內(nèi)膽結(jié)構(gòu)。為了保證氣瓶在實際使用過程中完全處于安全狀態(tài),就需要樹脂玻璃化轉(zhuǎn)變溫度大于 105 ℃,一般而言,固化溫度越低,固化后的玻璃化溫度也就越低,這與保護塑料內(nèi)膽結(jié)構(gòu)穩(wěn)定形成了矛盾體,需要對樹脂進行相應的改性。
③ 需要良好的工藝性能
樹脂適用期合適,黏度適中,是樹脂工藝性的重要表現(xiàn)。車載儲氫氣瓶的復合材料層厚度一般在 20 ~ 30 mm 之間,纏繞時間較長,樹脂適用期較短,會使得樹脂浸潤性變差,影響復合材料性能。固化爐的加熱方式是通過空氣對流,熱輻射對氣瓶進行加熱,使其固化成型,黏度不合適,使得樹脂較難排出氣泡,且熱量由表面向內(nèi)部傳遞,內(nèi)外存在溫度梯度,固化后會在表面形成氣泡,內(nèi)部形成孔隙等缺陷,甚至嚴重影響產(chǎn)品性能。目 前,樹脂研制主要通過增加低黏度環(huán)氧樹脂進行調(diào)配,使其具備工藝性要求。
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豐田70MPa高壓儲氫罐
豐田汽車公司的大坪弘和發(fā)明了一種可以減少氣瓶表面氣泡的方法,用于氣瓶的樹脂分為兩種,一種是與碳纖維形成纏繞層的第一樹脂,另一種是與玻璃纖維形成保護層的第二樹脂。第二樹脂的凝膠溫度比第一樹脂凝膠溫度高,在第一樹脂凝膠溫度下,第二樹脂的黏度比第一樹脂黏度低,因此,在碳纖維纏繞層固化過程中殘留于樹脂內(nèi)部的氣體從保護層向外排出,低黏度的樹脂使得在固化前能夠排出較多的氣體,從而抑制氣瓶表面氣泡的殘留,提高表面性狀。

輕量化設計
為了使得儲氫氣瓶獲得較高的儲氫密度,需要在保證儲氫氣瓶安全的前提下,對復合材料氣瓶的復合材料和內(nèi)膽進行優(yōu)化設計,其中復合材料設計要素主要包括厚度、角度和順序,內(nèi)膽設計包含封頭外形和金屬端頭尺寸。
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儲氫氣瓶設計流程
復合材料氣瓶的鋪層設計的安全余量較大,各氣瓶標準均要求 70 MPa 儲氫氣瓶的最小安全系數(shù)為 2.25,安全系數(shù)越大,碳纖維用量也就越大,依據(jù)氣瓶此類回旋體的受力特點,氣瓶環(huán)向應力是軸向應力的 2 倍。為了維持這種平衡關(guān)系,并結(jié)合纖維纏繞受力的特點,網(wǎng)格理論被用于估算纖維纏繞厚度。但是該理論不考慮樹脂對復合材料強度的貢獻,且只是計算了筒體的爆破情況下的均衡條件。陳汝訓對網(wǎng)格理論進行優(yōu)化,引入了應力平衡系數(shù),兼顧了筒體的爆破強度,也對封頭進行了增強,保證氣瓶的爆破模式處于安全模式。
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安全模式
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非安全模式
① 復合材料層設計
豐田汽車公司的研究人員對輕量化設計做了研究,通過改進內(nèi)膽結(jié)構(gòu)設計提高纖維強度的發(fā)揮率。為了能夠穩(wěn)定爆破壓力,需要對封頭到筒身的過渡位置進行增強,即采用高角度螺旋纏繞,但是通過研究發(fā)現(xiàn),高角度螺旋纏繞不能很好地起到減輕重量的作用。為 此,設計人員改變復合材料設計方案,由原先的環(huán)向-螺旋向交替的鋪層方案變?yōu)榄h(huán)向集中纏繞,即將環(huán)向纏繞集中在復合材料層內(nèi)側(cè),并同時對內(nèi)膽赤道位置進行非連續(xù)處理,使整體復合材料用量較傳統(tǒng)設計降低 25%。
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豐田Ⅳ型儲氫氣瓶鋪層優(yōu)化設計
除了對鋪層順序調(diào)整外,封頭補強技術(shù)也是輕量化設計的一個路徑 ,國內(nèi)外專家均對封頭補強工藝做過相關(guān)研究。
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Quantum 公司開發(fā)的封頭補強技術(shù)
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封頭補強設計
② 內(nèi)膽優(yōu)化
Ⅳ型氣瓶的輕量化設計除了與復合材料有關(guān)之外,還與內(nèi)膽設計有關(guān)。金屬瓶閥座除了具有連接瓶閥的功能之外,還有減輕質(zhì)量的功能。
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豐田內(nèi)膽優(yōu)化設計
上圖展示的是豐田公司的Ⅳ型 70 MPa 儲氫氣瓶的設計圖示,從中可以看出,金屬件法蘭的擴大,不僅減輕了金屬件的受力,保證了金屬的疲勞安全性能,同時由于金屬支撐起封頭部位的載荷,從而可以減少了復合材料纖維用量。

復合材料成型工藝
纏繞工藝可以分為濕法纏繞、干法纏繞和半干法纏繞。濕法纏繞較為靈活,對原材料要求不高,成本低,而干法纏繞是采用預浸料進行纏繞,纖維體積分數(shù)可以精確控制,現(xiàn)場環(huán)境整潔,目前,國內(nèi)外普遍使用的是濕法纏繞工藝。三者間的優(yōu)缺點,濕法纏繞的難點就在于其纖維體積含量和成品質(zhì)量的控制。
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纏繞工藝對比
① 塑料內(nèi)膽的屈曲
薄壁件或材料彈性模量較小,筒形件就容易失穩(wěn),由于塑料內(nèi)膽剛性不足,在纏繞時,受到來自纖維張力引起的壓力,使得內(nèi)膽容易失穩(wěn),宏觀表現(xiàn)為向內(nèi)凹陷。
為了增加塑料內(nèi)膽的剛性,目前基本的解決措施是向內(nèi)膽內(nèi)部充一定氣壓,使得內(nèi)膽能夠克服纖維張力對內(nèi)膽失穩(wěn)的影響。
② 復合材料層質(zhì)量
纏繞工藝與其他符合材料成型工藝的不同之處在于,復合材料層在固化時沒有外部壓力和輔助排泡措施,使得復合材料層中存在如孔隙等缺陷,由于孔隙的存在,復合材料在交變載荷作用下,缺陷會發(fā)展,強度會降低。
目前,已經(jīng)有多家公司在對纏繞工藝進行改進,其中真空灌注成型工藝正逐步成為熱點。2016 年,Materia 公司研究出了復合材料氣瓶真空灌注成型工藝,已經(jīng)將真空灌注相關(guān)的技術(shù)工藝應用到了纏繞成型工藝過程當中,此種工藝優(yōu)點在于成型之后的孔隙率較傳統(tǒng)濕法纏繞小,孔隙率可以小于0.5%。
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真空灌注成型工藝
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真空灌注成型流道
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濕法纏繞工藝孔隙照片
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真空灌注成型孔隙照片
三、結(jié)語
我國由于法規(guī)、標準的諸多因素,Ⅳ型氣瓶研制尚處于起步階段,但是隨著國家對生態(tài)環(huán)境管控的日益嚴苛,以及乘用車對輕量化的要求,Ⅳ型儲氫氣瓶將會成為氫燃料電池乘用車的首選儲能裝備。
Ⅳ型儲氫氣瓶的研發(fā)除了需要與復合材料聯(lián)系在一起,更需要與塑料加工制造工藝和塑料密封結(jié)構(gòu)緊密地聯(lián)系在一起。對我國而言,Ⅳ型氣瓶相關(guān)技術(shù)仍處在一個不斷發(fā)展、不斷進取的階段,需不斷努力完善相應技術(shù)理論,為今后Ⅳ型氣瓶的研發(fā)打下堅實基礎(chǔ)。

 

閱讀上文 >> 氫燃料電池汽車系統(tǒng)及部件結(jié)構(gòu)報告
閱讀下文 >> 氫能全面推廣之前,制取氫氣的最優(yōu)解是什么?

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